11月3日，由上海科技大学、麻省理工学院、加州大学洛杉矶分校等机构组成的国际合作团队，在原子级三维成像领域取得重要突破。团队利用扫描相干衍射原子电子断层成像（ptychographic atomic electron tomography, pAET）技术，成功确定了转角双层石墨烯（Twisted Bilayer Graphene, TBG）中6648个碳原子的三维位置，定位精度达到0.12 Å。这是首次在轻元素材料中实现单个原子的高精度三维定位，相关成果以“Three-dimensional imaging of individual carbon atoms”为题在线发表于国际学术期刊《自然-纳米技术》（Nature Nanotechnology）。
石墨烯是由碳原子构成的单原子层材料。将两层石墨烯叠合并相互旋转一定角度，即可得到转角双层石墨烯。然而，碳原子散射能力弱，要精确测定其中每个碳原子的三维位置十分困难。研究团队以TBG为模型体系，使用70 keV电子束，从13个不同倾转角度采集低剂量扫描相干衍射数据。结合相位恢复、RESIRE断层重建和迭代原子追踪的pAET等算法，团队最终以0.12 Å的精度成功解析了该样品中6,648个碳原子的三维坐标。
图1：A，pAET工作流程；B-F，转角双层石墨烯原子分辨结果
基于高精度的三维结构数据，研究团队揭示了层间距随堆叠方式变化，并观测到摩尔超胞的褶皱现象。研究还首次定量观测到由范德华相互作用驱动的手性晶格畸变，将拓扑结构纹理的研究从磁性材料拓展到了范德华体系。在此次基础上，团队结合密度泛函理论（DFT）计算预测：该结构在K点存在约22meV的带隙和高达13.5%的带宽窄化。这表明，样品特异的褶皱、堆叠配准和局部应变能够改变TBG的低能电子结构，为理解结构畸变如何影响摩尔量子材料性质提供了实验锚定的计算范例。
本成果标志着轻元素三维原子成像取得重要突破。更具意义的是，pAET技术的潜力并不限于薄层二维材料，团队进一步通过多切片pAET模拟，研究了含氮—空位色心的15纳米金刚石和5纳米非晶碳纳米颗粒。结果表明，该方法有望拓展至含缺陷的较厚晶体，以及原子排列无序的非晶材料，为研究半导体缺陷和复杂碳材料结构提供新的技术路径。
图2. (A,B)，顶层与底层石墨烯中的三维位移矢量场，定量揭示了范德华相互作用驱动的手性晶格畸变；(C,D,E)，基于实验结构的DFT计算，预测了22 meV的K点带隙和13.5%的带宽窄化。
上海科技大学大科学中心江怀东教授团队系统参与了叠层衍射相位恢复、图像预处理、角度校准及三维重构算法等工作。这些技术积累也为未来开展X射线自由电子激光高精度相干衍射成像提供了储备，有望推动三维相干衍射成像及自由电子激光波前检测等方向的研究。上海科技大学大科学中心助理研究员张建华为共同第一作者，加州大学洛杉矶分校缪建伟教授为通讯作者。
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