近日,国际学术期刊《物理评论X》(Physical Review X)在线发表了题为“Three-Dimensional XY Universality and Nonlinear Magnetic Susceptibility in a Kagome Ice Compound”的研究论文。上海科技大学拓扑物理实验室/量子功能材料全国重点实验室邓昊教授与合作团队通过单晶中子漫散射实验,结合低温磁性与热力学测量、蒙特卡洛模拟及对称性分析,揭示了Kagome自旋冰HoAgGe中新型的对称性破缺路径,发现其低温有序化过程遵循三维XY普适类,并表现出独特的非线性时间反演对称性破缺行为。相关成果为理解阻挫磁体中的复杂相变和新型磁性功能提供了重要实验基础。
几何阻挫磁体因其高度简并的基态和丰富的集体行为,被认为是探索自旋液体、自旋冰等新奇量子态的重要平台。其中,Kagome自旋冰因由具有强面内各向异性的Ising自旋构成,理论上预言存在丰富的相变行为和磁激发,一直是阻挫磁性研究的重要前沿方向。然而长期以来,由于缺乏合适的材料体系,研究主要局限于人工纳米结构。2020年,首次在金属化合物HoAgGe中实现了Kagome自旋冰态,为准二维阻挫金属体系中奇特磁行为的研究铺平了道路。然而,该体系中Kagome自旋冰态是否遵循已知的对称性破缺路径尚不明确。极化中子散射是研究复杂磁结构和磁涨落最直接、最有力的实验手段之一。邓昊团队利用极化单晶中子漫散射技术,对HoAgGe在不同温度下的自旋关联进行了系统研究。
实验直接观测到体系在降温过程中经历了从顺磁短程关联Kagome Ice I态、再到部分有序的Kagome Ice II态,最终进入完全有序基态的连续演化过程。与理论上预言的传统磁荷有序(MCO)态不同,KII相中自旋满足“无散度”约束(即三个不等价Ho位点的有序自旋之和为零),磁荷仍保持涨落。这表明HoAgGe中的对称性破缺层级与现有Kagome自旋冰模型存在本质差异。相关实验结果与大规模蒙特卡洛模拟高度一致,共同揭示了一条此前未被认识的有序化路径。
通过对临界指数的精确分析,团队发现该体系的相变行为符合三维XY普适类特征。尽管Kagome晶格本质上是准二维结构,但层间耦合作用驱动相变类似于三维六态时钟模型——通过单一的三维XY相变从顺磁态直接进入有序态,而非二维体系中常见的两段BKT相变。这使得HoAgGe成为继2.17 K液氦超流相变之后,又一个实现三维XY普适类行为的重要实验体系,在统计物理和凝聚态物理中具有里程碑意义。审稿人评价认为,该工作为“磁性材料研究领域的重要里程碑(a milestone in the study of magnetic materials)”。

图1.Kagome自旋冰HoAgGe随温度变化的多阶段磁有序行为。(a) 完全有序基态;(b) Kagome Ice II:部分有序态;(c) Kagome Ice I:短程关联态。HoAgGe在4 K(d)、10 K(e)和15 K(f)的极化中子漫散射图谱;(g)蒙特卡洛模拟20 K时结构因子S(Q)。
本项研究中,邓昊团队主要负责极化中子漫散射实验的设计、数据采集与分析以及磁结构解析工作,展示了中子散射技术在揭示复杂磁关联和隐藏对称性方面的独特优势。
北京航空航天大学赵侃教授为文章的第一作者,上海科技大学邓昊教授,北京航空航天大学赵侃教授、马女森教授,美国科罗拉多州立大学Hua Chen教授和德国奥格斯堡大学Philipp Gegenwart教授为共同通讯作者。
论文链接:https://journals.aps.org/prx/abstract/10.1103/xl5f-zj9p
