近日，上海科技大学2060研究院王慧团队及合作者在绿色甲醇高值化利用的关键催化反应研究中取得重要突破，先后在国际学术期刊《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）和《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上发表研究成果，系统揭示了乙烯甲氧羰基化的新型多相催化机理，并在此基础上成功设计出高性能双单原子催化剂。
将绿色甲醇转化为高附加值化学品是实现碳资源循环利用的重要途径。其中，乙烯甲氧羰基化是制备有机玻璃单体MMA（甲基丙烯酸甲酯）的关键步骤。长期以来，该反应主要依赖均相催化体系，存在催化剂分离困难、需使用强酸助剂等问题。发展高效、稳定且无需强酸助剂的多相催化技术，是推动该过程绿色化、工业化的核心挑战。
针对这一挑战，研究团队首先从反应机理源头取得突破。在《美国化学会志》发表的工作中，团队通过深入研究，颠覆了该反应长期沿袭自均相催化的“金属氢化物”机理认知，首次提出并证实了在多相催化环境下，催化剂表面的温和碱位点可直接促进甲醇解离和质子转移，从而完全绕开对金属氢化物和强酸助剂的依赖。这一机理的阐明，为理性设计高性能多相催化剂提供了新型理论框架。
图1. 基于质子转移的多相乙烯甲氧羰基化新机制
基于上述机理认识，团队在《德国应用化学》上发表的工作中，成功实现了催化剂的精准创制。团队提出了双单原子催化剂设计新策略，构建了结构明确的Ru1Zn1/TiO2催化剂。该催化剂中Ru与Zn原子间的强电子耦合效应，优化了活性位点的电子结构，显著增强了反应物的吸附与活化能力。在温和反应条件下，该催化剂实现了极高的催化活性、选择性和稳定性，其性能达到了目前报道的最高水平。
图2. 基于新型机理创制高效乙烯甲氧羰基化双单原子催化剂
这两项研究构成了从“理解本质”到“精准创制”的完整闭环。机理研究指明了设计方向，催化剂创制则将理论优势转化为优异性能，共同为绿色甲醇的高值化利用提供了从基础到应用的坚实解决方案，对推动相关产业的绿色低碳发展具有重要意义。
该系列工作由上海科技大学2060研究院和中国科学院上海高等研究院合作完成。
论文标题：Paradigm Shift in Mechanistic Understanding and Catalyst Design for Heterogeneous Ethylene Methoxycarbonylation
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.6c01740
论文标题：Dual Single Atom Catalysts Unveiling Active Sites for Enhanced Ethylene Methoxycarbonylation
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202525283
沪公网安备 31011502006855号