上海科技大学物质科学与技术学院马贵军团队通过精细调控Y2Ti2O5S2氧硫化物光催化剂的晶体形貌与晶面反应活性，成功实现了在420 nm单色光下60.4%的产氢半反应量子效率，刷新同类材料记录。本工作还有效实现了可见光驱动的全水分解反应，充分展现出该技术在实际应用中的巨大潜力，为太阳能制氢领域的发展注入新动力。相关成果发表于催化领域期刊《应用催化B：环境与能源》（Applied Catalysis B: Environment and Energy）。
图1 A-D: YTOS十面体薄片晶面暴露比例调控及晶面导向下的光催化产氢活性优化；E-F: 表面光电压显微镜解析晶面间内建电场分布
光催化分解水是将太阳能转化为氢能的理想途径，高效光催化剂需具有宽光谱吸收及快速电子-空穴分离的特性。本研究以具有可见光响应能力且化学稳定性优异的氧硫化物为基础材料，创新采用熔盐助熔法降低材料合成过程中的扩散能垒，成功制备出片状十面体结构的 YTOS 颗粒。团队通过表面光电压显微镜，精准观测到不同晶面的电荷种类与光电压大小，进而清晰解析晶面间的电位差与内建电场分布特征，为 YTOS 材料高效的电荷分离特性提供直接实验证据。
图2 氧硫化物光催化产氢反应性能总结
氧硫化物是一类非常有前景的光催化剂材料，但由于在合成条件和活性提升方面的挑战，国内鲜有课题组开展相关研究，以往报道主要以东京大学等日本研究团队为主，经过二十多年的发展，对这一光催化剂材料的研究已进入加速阶段，近几年在活性和机理方面不断取得突破。马贵军团队自2017年起即布局氧硫化物相关研究，近期先后报道了Y2Ti2O5S2与Sm2Ti2O5S2催化剂的各向异性电荷传输性质与定向精准活性调控策略，在此基础上，本工作进一步将该类光催化剂产氢的表观量子效率提升到60.4% (@ 420 m)，是目前本领域最高活性记录。
图3 Z-scheme全分解水反应机理及活性评估
模拟自然光合作用流程，团队以YTOS为产氢光催化剂，以同样具有可见光吸收特性的BiVO4为产氧光催化剂，并引入Co3+/Co2+离子对作为可逆电子介质，构建了可见光驱动下的Z型全分解水反应体系。该体系在AM1.5模拟太阳光以及高强度氙灯光照条件下均表现出稳定的同步产氢、产氧能力。更重要的是，该反应体系对外界压力具有良好的耐受性，这一特性有利于提升光分解水工艺的实际应用潜力。
上海科技大学物质学院2022级博士研究生张家铭为论文的第一作者，物质学院马贵军教授为通讯作者，上海科技大学为唯一完成单位。上海科技大学电镜中心以及分析测试平台王鑫艳为材料分析测试提供了帮助。
论文标题：Oxysulfide photocatalyst breaking the 60% quantum efficiency barrier for visible-light-driven hydrogen production from water
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337325008446
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