二维材料在催化化学、量子器件、信息存储等领域具有广泛的应用前景。二维材料的表面化学物种和结构决定了材料整体的光、电、磁、反应性等性质。研究二维材料的表面化学,对于功能材料的合理设计、合成和优化至关重要。近日,上海科技大学物质科学与技术学院刘朋昕课题组(模型材料与表面化学实验室)在该领域取得了系列进展,研究工作分别发表于国际学术期刊Small、ACS Applied Materials & Interfaces、Nanoscale。
静电组装提升单原子层氧化锰纳米片的热稳定性
二维材料的高比表面积和量子效应诱导的特殊表面电子态,在催化化学领域受到广泛关注。由于二维材料普遍存在热稳定性较差等问题,多数基于二维材料的催化研究集中于电催化、光催化等室温条件下的催化反应体系。针对此,刘朋昕课题组博士后陈少华等利用静电组装策略,将单原子层氧化锰纳米片包裹在二氧化硅球表面,将氧化锰的受热相变温度提高了两百度。基于此,单原子层氧化锰纳米片的本征热催化性能首次得到精准测定。此外,负载在上述材料表面的单原子钯物种也因这一特殊的零维-二维-三维(0D/2D/3D)结构,展现出更强的热稳定性。
图1. 类似珍珠锦囊的零维-二维-三维结构具有高的热稳定性
该研究成果发表于Small,陈少华为论文第一作者,刘朋昕教授为唯一通讯作者,上海科技大学为唯一完成单位。
文章标题:Enhanced Thermal Stability and Oxygen Activation of Electrostatically Assembled Single-layer MnO2 for Thermocatalysis and Single-atom Catalysis
论文链接:https://doi.org/10.1002/smll.202502627
配位平衡辅助的共沉淀法合成高效过渡金属掺杂氢氧化镁纳米片催化剂
当二维材料作为负载型催化剂的载体时,其高比表面积可有效提升活性物种的负载量。同时,二维单晶材料还可降低被负载物种的配位结构多样性。基于前期研究中发现的氢氧化镁纳米片的水相合成策略,刘朋昕课题组研究生马祥等利用配位平衡辅助的共沉淀方法,成功合成了一系列过渡金属掺杂氢氧化镁纳米片的单原子分散催化剂。该合成策略的核心在于调控两种反应平衡的竞争关系:前驱体的配位解离平衡和产物的溶解沉淀平衡。
图2. 配位平衡辅助的共沉淀策略示意图
该研究成果发表于ACS. Appl. Mater. Interfaces,马祥为论文第一作者,曹克诚、刘朋昕教授为共同通讯作者,上海科技大学为唯一完成单位。
文章标题:Coordination Equilibrium-Assisted Coprecipitation Synthesis of Atomically Dispersed 3d Metal Catalysts
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.4c17626
质子化钛酸纳米管在酸溶液中的相变机理研究
钛酸盐是一种在低温下合成金红石相二氧化钛的常用前驱体,但学术界对此相变反应的机理研究尚未达成共识。刘朋昕课题组研究生陈彦欣等系统研究了二维质子化钛酸卷曲形成的纳米管在酸溶液中的溶解行为,发现了钛酸奇特的溶解性规律。基于这一发现,团队证实了钛酸到金红石的溶解-再结晶相变机理,丰富了钛的溶液化学研究理论。
图3.从质子化钛酸纳米管(PTN)合成金红石应经过溶解-再结晶过程
该研究成果发表于Nanoscale,陈彦欣为论文第一作者,刘朋昕教授为唯一通讯作者,上海科技大学为唯一完成单位。
文章标题:Revisiting the dissolution-recrystallization mechanism of rutile growth from protonated titanate nanotubes
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2025/nr/d5nr00393h