近日，上海科技大学物质科学与技术学院沈晓钦课题组在光学领域国际权威期刊《光学》（Optica）上发表了题为《反演对称光学微腔中分子诱导表面二阶非线性》(Molecule-induced surface second-order nonlinearity in an inversion symmetric microcavity) 的研究论文，提出了硅基光子器件二阶非线性诱导新原理和新技术，为集成光芯片中传统硅基光子材料二阶非线性缺失难题提供了突破性的解决方案。
研究背景：核心问题——硅光子材料的固有局限
二阶非线性是现代光子学在经典与量子领域诸多核心应用的关键基础。硅基材料具有天然的互补金属氧化物半导体（CMOS）工艺兼容性，但因具有反演对称性，在电偶极近似下缺乏二阶非线性响应。这一材料本征缺陷，是国际公认制约硅基集成光子学发展的瓶颈之一。
如何在硅基平台直接诱导产生有效的二阶非线性效应，是领域内亟待突破的核心挑战。早期研究曾尝试通过施加机械应力、外电场或强光电场等方式诱导非线性响应，但这些方法存在调控效率较低、稳定性较差、规模化较难等局限，难以满足实用化需求。
为突破此限制，近年来的国内外研究集中在探索铌酸锂、氮化铝、砷化镓和硫系化合物等非中心对称的光子材料体系。这些新兴光子材料虽各具优势，但也普遍存在制造工艺复杂、与CMOS工艺兼容性不足等挑战。因此，探索在硅基材料中实现二阶非线性的新物理机制，发展无需颠覆现有CMOS工艺的新技术，对推动硅基集成光子学的实际应用具有决定性意义。
创新方案：为硅光子器件披上“分子铠甲”
沈晓钦团队突破传统思路，采用课题组前期发展的原创技术，在二氧化硅回音壁模式微腔（一种能够高效捕获并增强光场的球形结构）表面，精准构筑了一层厚度仅1.2纳米（约相当于人类头发直径的十万分之一）的特殊单分子层。通过精密设计的非对称分子排列，破除了材料对称性禁锢，成功地在原本不具备该能力的微腔中诱导产生了显著的二阶非线性光学响应。这使得微腔能够通过“二次谐波产生”（SHG）过程，将入射的红外激光频率高效地转换为可见光频率。该创新方案可形象地比喻为在硅基光子元件表面披上了一层具有特殊功能的单分子层“精密铠甲”。
图一：（a）分子诱导微腔二阶非线性理论模型，（b）模式相位匹配，（c）波导耦合微腔二次谐波实验简图，（d）单分子层表征与（e）分析示意图。
实验表明，在波长为1550 nm的低功率连续波激光泵浦下，装备了这种“分子铠甲”的器件，其产生775 nm可见光的频率转换效率，相较于未修饰的原始器件，实现了两个数量级提升。
在理论方面，研究团队创新性地将沈元壤先生在光谱学领域建立的表面二阶非线性光学理论融入微腔耦合模理论，提出“表面非线性-微腔耦合模”理论模型，阐明了极化分子层与模倏逝场（即延伸到微腔表面之外的光场）之间的强相互作用是驱动二阶非线性效率突破性提升的关键机制。根据理论模型预测，通过对器件结构的芯片级优化，可使转换效率再提升多个数量级。
图二：器件的光学测试示意图及器件特征参数数据。
图三：二次谐波产生过程分析与结果。
本研究通过在硅基光学微腔表面构筑超薄、精密设计的非对称分子层——“分子铠甲”，成功突破了硅材料固有的中心对称性限制，在微腔中高效诱导出显著的表面二阶非线性效应，实现了通讯波段激光频率向可见光频率的高效转换。该工作不仅设计了创新的实验方案，更提出“表面非线性-微腔耦合模”理论模型，揭示了“极化分子层-微腔模倏逝场”强相互作用这一核心物理机制，为效率的进一步提升指明了方向。该技术目前尚处于原理验证阶段，但其路径有望扩展至氮化硅等其他主流集成光子平台，从而弥合二阶非线性光子集成与大规模、低成本半导体制造之间的鸿沟，满足未来对更高效率、更低功耗、更具成本效益的光芯片技术的迫切需求。
物质学院沈晓钦教授为该论文唯一通讯作者，上海科技大学为唯一完成单位。论文第一作者为2024届硕士毕业生王茹，共同一作为2023届硕士毕业生戴阅。
论文标题：Molecule-induced surface second-order nonlinearity in an inversion symmetric microcavity
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